一、研究背景与挑战：宽带隙钙钛矿的界面问题
宽带隙（WBG）钙钛矿吸光层是钙钛矿集成叠层光伏架构中的关键光捕获组件。然而，WBG钙钛矿太阳能电池往往存在填充因子（FF）低、开路电压（VOC）损失大的问题，主要源于显著的非辐射复合以及次优的电荷传输动力学。造成这些问题的根本原因之一，是钙钛矿与空穴传输层之间的埋入界面（buried interface）——这一关键界面在器件制备过程中被随后沉积的钙钛矿层所覆盖，难以直接进行后处理修饰，长期以来缺乏有效的优化手段。
针对埋入界面的优化难题，本研究创新性地将4-胍基苯甲酸甲磺酸盐（GBAM）引入钙钛矿与空穴传输自组装单分子层（SAM）之间的界面，并通过室温共退火策略实现埋入界面的有效改善，为这一长期困扰领域的难题提供了全新解决思路。
二、GBAM室温共退火策略
GBAM 薄膜在氮气环境中经室温干燥后，与随后沉积的钙钛矿薄膜一同进行退火处理，实现埋入界面的协同优化。这一策略的关键在于：GBAM 分子在退火过程中与钙钛矿底层发生相互作用，改善能带排列、增强载流子提取，同时提升钙钛矿薄膜的整体质量并降低界面复合损失。
图1：GBAM薄膜的制备流程与分子结构。(a) GBAM薄膜的制备流程示意图；(b) GBAM的分子结构；(c-e) 原始、单层退火及与钙钛矿共退火薄膜的GIXRD图谱；(f) 原始、单层GBAM退火及与钙钛矿共退火薄膜的示意图
三、界面表征：能带排列与载流子动力学
XRD和FTIR证实了GBAM与钙钛矿之间存在化学相互作用。XPS分析（Pb 4f、I 3d、O 1s）进一步表明，GBAM处理后钙钛矿薄膜的表面化学环境发生有益变化。KPFM显示，GBAM处理后钙钛矿埋入界面的表面电势明显改善，能带向下弯曲，有利于空穴的提取和输运。能级图分析直观展示了GBAM如何优化界面能带排列，降低载流子在界面的积累与复合。
图2：界面化学与能带表征。(a) 有无GBAM处理的钙钛矿薄膜XRD图谱；(b,c) 不同材料的FTIR结果；(d-f) 有无GBAM处理的钙钛矿薄膜Pb 4f、I 3d、O 1s的XPS谱；(g,h) 有无GBAM处理的钙钛矿薄膜埋入界面的KPFM图像；(i) 有无GBAM处理的钙钛矿薄膜埋入界面的能级图
四、薄膜质量与载流子行为
光致发光量子产率（PLQY）测量表明，GBAM处理的钙钛矿薄膜PLQY显著提升，说明非辐射复合得到有效抑制。共聚焦PLmapping进一步证实GBAM处理后埋入界面均匀性大幅改善。稳态PL（从钙钛矿面和ITO面分别激发）和时间分辨PL（TRPL）衰减曲线均显示，从两个方向激发时GBAM处理组的载流子寿命均显著延长，证明GBAM对钙钛矿薄膜体相和埋入界面均具有优异的缺陷钝化效果。
图3：薄膜质量与载流子动力学综合表征。(a) 有无GBAM处理的钙钛矿薄膜实测PLQY对比；(b,c) 有无GBAM处理的钙钛矿埋入界面的SEM图像；(d,e) 激光分别从(d)钙钛矿面和(e)ITO面入射时，有无GBAM处理钙钛矿薄膜的稳态PL光谱；(f,g) 对应激光从(f)钙钛矿面和(g)ITO面入射时，有无GBAM处理钙钛矿薄膜的TRPL衰减曲线；(h,i) 共聚焦PL mapping表征有无GBAM处理的埋入界面
五、器件性能：单结宽带隙与全钙钛矿叠层
基于GBAM修饰的WBG钙钛矿太阳能电池，1.78 eV WBG电池实现了增强的VOC和FF，PCE达20.9%20.9%；1.53 eV常规钙钛矿电池PCE达26.16%26.16%。20器件统计分析证实了GBAM处理组整体性能显著优于对照组，重复性良好。稳态功率输出（SPO）在最大功率点追踪下确认效率稳定。
图4：WBG钙钛矿太阳能电池器件性能。(a) 含GBAM处理的WBG PSC结构示意图；(b) 20个对照组与目标器件的光伏参数统计分布；(c) 冠军对照组与目标器件的J-V特性曲线；(d) 对照组与目标器件在最大功率点的SPO；(e) 对照组与目标器件的EQE光谱及对应积分JSC；(f) J-V特性的光强依赖性；(g) 对照组与目标PSCs在暗态下的EIS Nyquist图；(h) 纯空穴器件配置的SCLC测量；(i) 最大功率点追踪
六、两端全钙钛矿叠层太阳能电池
将窄带隙锡-铅（Sn-Pb）钙钛矿电池与WBG钙钛矿电池组合，形成两端单片全钙钛矿叠层太阳能电池（2T all-perovskite tandem）。得益于GBAM对埋入界面的有效优化，叠层器件在两端电流匹配良好的情况下，实现了超过29%29%的光电转换效率。20个独立制备叠层器件的统计分布显示平均PCE集中在28-29%区间，重复性优异。
图5：两端全钙钛矿叠层太阳能电池性能。(a) 两端全钙钛矿叠层器件结构示意图；(b) 制备叠层器件的截面SEM图像；(c) 20个独立制备叠层器件的PCE统计分布；(d) 冠军叠层器件正向与反向偏压扫描的J-V曲线；(e) 叠层器件的EQE光谱；(f) 冠军叠层器件在最大功率点的稳态功率输出（SPO）