一、研究背景与问题
宽带隙（WBG）钙钛矿太阳能电池（PSCs）作为叠层顶电池候选材料受到广泛关注。然而，卤素组分固有的光诱导相分离问题导致其稳定性不足，严重制约了理论效率极限和长期稳定性的突破。
铯甲酰胺（FACs）基钙钛矿因其低溴铅比和不含热不稳定甲胺，被视为具有本征稳定性的WBG体系。然而，FACs基WBG钙钛矿的性能高度依赖于对形成动力学的精确控制——这正是当前领域面临的核心难题。
二、路径先导策略
本研究采用原位表征技术，系统揭示了中间相演化是精确控制FACs基WBG钙钛矿形成动力学的关键。基于此，研究团队提出"路径先导"（pathway-priming）策略：通过调控CsPbX₃中间相的早期形成，使其在后续退火过程中模板化并加速向目标α相的转变。
这一路径先导效应带来以下关键改善：
- 更均匀的相变：路径先导产生更均匀、更完全的相变，显著提升薄膜均匀性
- 减少残余应力：薄膜残余应力显著降低，有助于提升器件长期稳定性
- 增强光稳定性：在≈1.5 sun光照45分钟后，处理组发射峰位置保持稳定，而对照组出现明显红移
三、结晶机理与中间相表征
原位光致发光（PL）时序监测揭示了对照组与目标组在旋涂和退火阶段结晶动力学的显著差异。对照组在退火过程中PL峰位持续红移，暗示卤素偏析和相分离的发生；而目标组则表现出更稳定的PL行为。
图1：钙钛矿结晶路径先导效应。
XRD和GIWAXS分析进一步证实了路径先导策略对薄膜相纯度的提升效果。对照组薄膜中存在明显的δ-CsPbX₃杂相峰，而目标组薄膜的δ相信号显著减弱，表明路径先导有效抑制了杂相的生成。
图2：薄膜相纯度与相互作用表征。
四、薄膜均匀性与光稳定性表征
GIXRD残余应力分析表明，目标组薄膜的残余应力（|slope| = 0.089）显著低于对照组（|slope| = 0.115），证实了路径先导对薄膜力学性质的改善。
图3：薄膜均匀性与光稳定性表征。
五、器件性能与稳定性
基于路径先导策略，研究团队制备了1.67 eV WBG PSC器件。J-V特性曲线显示目标器件的冠军效率超过23%，且正向和反向扫描曲线几乎重合，迟滞几乎可以忽略。
图4：器件结构、性能与稳定性。
六、技术启示与产业化意义
中间相演化的关键作用
本研究首次系统揭示了中间相演化路径对FACs基WBG钙钛矿薄膜质量的决定性影响。路径先导策略通过调控中间相的早期形成，为实现高性能WBG钙钛矿提供了全新的设计思路。
FACs体系的产业化优势
FACs体系因不含热不稳定的甲胺组分，在产业化方面具有独特优势。1.67 eV WBG钙钛矿与硅叠层是实现30%+效率的重要技术路径，四端架构（4-T）允许使用不同类型的硅底电池，为产业兼容性提供了更大的灵活性。